近日,复旦大学先进材料实验室教授郑耿锋课题组在二氧化碳还原(CO2 RR)电催化剂研究方面取得重要进展,相关论文以《水蒸气刻蚀氮掺杂碳材料以优化二氧化碳的电催化还原》(“Selective Etching of Nitrogen-Doped Carbon by Steam for Enhanced Electrochemical CO2 Reduction”)为题发表于《先进能源材料》(Advanced Energy Materials)(Adv. Energy Mater., 2017, DOI: 10.1002/aenm.201701456)。该论文第一作者为先进材料实验室2014级硕士研究生崔晓琦和潘志勇。
利用水蒸气刻蚀不同种类的氮掺杂碳材料,优化电催化还原CO2的选择性。
二氧化碳(CO2)作为化石燃料燃烧产生的主要物质被认为是造成全球变暖的主要原因。电催化还原二氧化碳被认是降低大气中二氧化碳含量的有效途径之一。氮掺杂的碳材料作为一种二氧化碳电催化剂受到人们广泛关注,由于吡啶氮、吡咯氮、石墨氮对水分子的吸附能力不同,即水蒸气更容易吸附在吡啶氮和石墨氮上,却难以吸附在吡咯氮上,所以当高温水蒸气通过氮掺杂的碳纳米管时,邻近吡啶氮和石墨氮的碳原子更容易被刻蚀除去,使吡啶氮和石墨氮脱落。而相对较多的吡咯氮被保留下来,使体系中吡咯氮所占的比例升高,从而显著降低了电化学还原水产氢反应(HER)的法拉第效率,并提高了二氧化碳还原生成一氧化碳(CO)的效率。在-0.5V vs. RHE的电位下,CN-H-CNTs电催化CO2 RR生成CO的法拉第效率达到了最大值88%。
这项工作借助有利于大规模生产的简单方法有效调控了氮掺杂碳材料中的氮掺杂类型,并大幅度提高了CO2 RR生成CO的催化活性和选择性。